一、研究背景

单光子发射器（Single-Photon Emitters, SPEs）是量子通信、量子计算和量子密钥分发等新兴量子技术的核心元件，其性能直接决定了量子系统的保真度与可扩展性。二维过渡金属硫族化合物（TMDs）凭借高提取效率、片上兼容性以及易于集成的独特优势，成为构建高性能SPEs的理想平台。然而，二维TMDs体系中实现高纯度单光子发射一直面临巨大挑战：缺陷态的单光子发射往往叠加在自由激子及激子复合体产生的宽带经典发光背景之上，严重降低了光子纯度，制约了其在苛刻量子应用中的落地。

光子纯度通常由二阶自相关函数在零延迟处的值 g⁽²⁾(0)来量化，纯度定义为1−g⁽²⁾(0)。尽管反聚束的基本判据为 g⁽²⁾(0)≤0.5，但容错量子计算和玻色采样等高端应用对光子纯度要求极高，需满足 g⁽²⁾(0)≤0.01。在二维TMD体系中，将 g⁽²⁾(0) 稳定压制到 0.1 以下，长期以来都是该领域的研究难点，也成为制约二维TMDs基SPEs走向实际应用的关键瓶颈。为破解这一难题，填补二维材料超高纯度单光子发射的研究空白，美国莱斯大学Shengxi Huang教授联合德州农工大学、科罗拉多大学等团队开展了系统性研究，为二维半导体量子光源的发展提供了新路径。

二、成果介绍

本研究由美国莱斯大学Shengxi Huang教授牵头，联合德州农工大学、科罗拉多大学等科研团队合作完成，核心成果发表于国际顶级期刊 Nano Letters（2025, 25, 11226–11233）。研究团队摒弃复杂器件加工思路，提出两种简洁而高效的策略，成功在原子级厚度的WSe₂中实现了超高纯度单光子发射，相关数值达到二维TMD单光子发射器中已报道的最高测量水平，具体核心成果如下：

其一，针对单层WSe₂，利用自由激子的谷-自旋锁定特性与束缚激子自旋简并特性之间的本质差异，设计并采用交叉圆偏振（cross-circular polarization）激发与探测方案，有效抑制宽带经典发光背景，实现了98.3%的超高单光子纯度（对应g⁽²⁾(0) = 0.017）；在此基础上结合近共振激发策略，单光子纯度进一步提升至99.0%（对应g⁽²⁾(0) = 0.010），完全满足高端量子应用的严苛要求。

其二，针对双层WSe₂，受益于其自身的间接带隙特性与反演对称性恢复优势，无需引入任何偏振滤波装置，即可实现97.0%的高单光子纯度（对应 ），大幅降低了实际应用中的集成难度与成本。

此外，研究通过32次重复测量验证了成果的稳定性与可重复性，其中29次测量呈现明确单光子行为，9次纯度超过90%，充分证明了两种策略的可靠性与实用性，为二维材料基量子光源的规模化应用奠定了基础。

三、图文导读

本次研究相关关键图片如下，结合图文进一步解析研究过程、核心机制与关键结论，助力读者快速把握研究核心，理解超高纯度单光子发射的实现路径：

图1清晰展示了单光子发射的物理起源：Se空位缺陷在WSe₂禁带中引入了局域缺陷态，尖锐的单光子发射峰（红色）叠加在宽带经典发光背景（粉色）之上，而提高单光子纯度的核心关键，正是有效抑制这一宽带经典背景的干扰。

图1. 原子层级WSe₂中硒空位处单光子发射体的形成。缺陷态产生的尖锐发射峰（红色）位于宽背景（粉色）之上。自旋上（下）能带及自旋分别标记为暗红色（深蓝色）。

为明确背景对光子纯度的影响，研究团队对光谱背景进行了系统分析。图2呈现了hBN封装的单层WSe₂在纳米柱阵列上的不同发光位点特性：A位点窄线宽发射峰（0.15 meV）的g⁽²⁾(0) 值为0.43，满足单光子发射基本判据；B位点 g⁽²⁾(0)为0.66，呈现经典激子发射主导特征；C位点发射强度高，但g⁽²⁾(0) 达到1.00，本质为自由激子发射，这一结果直接证实了经典背景对光子纯度的决定性影响。

图2：光谱背景对单光子纯度的影响。(a) 样品光学显微图像。(b) 10 K下的PL强度Mapping。(c-e) 三个代表性位点的PL光谱。(f-h) 对应的测量结果。(i) 发射强度随时间变化曲线。(j) 拟合得到的寿命分量。

通过偏振分辨光谱，研究团队揭示了单层WSe₂提升单光子纯度的关键物理机制。图3展示了单层WSe₂在共偏振与交叉偏振配置下的PL光谱和g⁽²⁾(0)测量。在交叉偏振配置下，宽带经典背景被显著抑制，而尖锐的缺陷发射峰强度几乎保持不变。这一现象的本质的是：自由激子具有强烈的谷圆偏振二向色性，而Se空位缺陷态因自旋简并无此特性；第一性原理计算进一步证实，缺陷态波函数高度局域化，有效自旋密度为零，完美解释了交叉偏振策略的抑制效果。

图3：偏振选择提升单光子发射纯度。(a,d) 不同偏振配置下的PL光谱。(b,e) 对应的 曲线。(c,f) 不同能量的偏振度分析。(g) V_Se缺陷自旋投影能带结构。(h,i) 缺陷态波函数的自旋分量。

双层WSe₂为偏振无关的高纯度单光子发射提供了另一高效路径。图4对比了单层与双层WSe₂的发光特性，双层WSe₂因间接带隙和反演对称性，其自由激子发射本身就很微弱，且无谷偏振依赖性；其发射峰位于1.5–1.6 eV，较单层红移约0.1 eV，恰好适配量子存储应用需求。实验显示，交叉偏振与共偏振配置下测得的 g⁽²⁾(0)值几乎无差异，充分证实了双层WSe₂中偏振无关的高纯度单光子发射特性，第一性原理计算也验证了其缺陷态的有效零自旋极化。

图4：双层WSe₂的高纯度单光子发射。(a) 单层与双层PL光谱对比。(b) 无偏振选择下的 g²(τ)曲线。(c) PL衰减曲线。(d) 不同偏振配置下的PL光谱。(e) 对应的 曲线。(f) 偏振度分析。(g) 不同偏振下的PL寿命。(h) 双层V_Se缺陷的自旋投影能带结构。(i,j) 最高价带与缺陷态的自旋密度分布。

图5定量总结了所有测量位点的峰-背比a与g⁽²⁾(0)的关系，实验结果与理论预测g⁽²⁾(0)=1-[a/(a+1)]²高度吻合，明确了高峰-背比是实现高纯度单光子发射的核心前提——所有满足g⁽²⁾(0)≤0.1（量子密钥分发所需阈值）的发射器，其a值均大于5，为后续相关研究提供了重要参考依据。

图5：g⁽²⁾(0)与峰-背比 的关系总结。(a) 实验数据与理论曲线。(b) 不同偏振配置下所有位点的 g⁽²⁾(0)分布。

四、结论

这项工作提出了两种高效、可重复且无需复杂加工的策略来抑制WSe₂中的经典背景发射，从而实现超高单光子纯度。在单层WSe₂中，利用谷-自旋物理和交叉偏振方案选择性保留缺陷发射，实现98.3%–99.0%的纯度；在双层WSe₂中，利用其间接带隙和反演对称性，无需偏振控制即可达到97.0%的纯度。两种方案均展现出优异的一致性，32次测量中29次呈现明确单光子行为，9次纯度超过90%。这些发现为在二维半导体中实现可扩展的高保真度量子光源提供了清晰的物理洞见和实用路径。

核心表征技术——时间分辨共聚焦显微系统

本研究中的单光子纯度测量、时间关联单光子计数以及荧光寿命分析，均基于东隆科技独家代理德国PicoQuant公司的MicroTime 100时间分辨共聚焦显微镜系统完成。该设备集成度高、精度优异，在二维材料SPEs研究中发挥着不可替代的作用，其核心构成、参数及在本研究中的应用如下：

1、系统构成与核心参数

MicroTime 100是一款集成皮秒脉冲激发、单光子探测与时间相关单光子计数（TCSPC）的共聚焦显微平台。具有375 - 1060nm多种脉冲激光器可选，重复频率高至40/80MHz可调，激发功率灵活控制。基于雪崩光电二极管的SPAD单光子探测器，确保单光子信号的高效探测，双SPAD完成HBT实验。不同时间精度的TCSPC，可实现最低1ps基础分辨率，时间抖动仅2~3ps，死时间小于1ns，为高精度荧光寿命和反聚束测量提供了坚实基础。

2. 关键作用

(1) PL和TRPL Mapping及荧光寿命分析（TCSPC）：借助XYZ压电扫描台，实现大面积光致发光强度与寿命二维成像，空间解析发射位点分布，可灵活选取任意ROI区域进行分析：在脉冲激发条件下，记录单光子到达时间，构建光子到达时间直方图，通过多指数拟合解析快慢衰减分量（τ1、τ2、τ3），明确自由激子、激子复合体与束缚激子的不同动力学特征。

(2) 单光子纯度测量（g⁽²⁾(τ)）：采用Hanbury Brown-Twiss干涉仪配置，由50:50分束器和两个SPAD组成，信号经带通滤波器（FWHM = 10 nm）筛选目标发射峰后，进行时间关联计数，精准获取二阶自相关函数，量化单光子纯度。

(3) 低温联用测量：将MicroTime 100光路结合低温恒温器，所有实验在4 K真空环境下完成，确保超窄发射线宽（窄至0.14 meV）的稳定测量，保障实验数据的准确性。

(4) 微区ROI的PL稳态谱和时间分辨发射光谱（TRES）、时间分辨发射成像（TREM）：通过波长选择模块FlexLambda升级模块，在400–1000 nm范围以0.1 nm步进、5nm FWHM扫描，获得时间-波长二维荧光图谱/mapping，深入分析发光动力学过程。

MicroTime 100作为集激发、扫描、探测与时间分析于一体的高集成度时间分辨共聚焦平台，已成为光量子材料领域不可或缺的表征工具。本研究正是借助其高精度单光子时间关联测量能力，才得以精确量化g⁽²⁾(0)值并对发射体寿命进行深入解析，从而系统性揭示偏振控制与层数工程对单光子纯度的提升机制。